Charlotte foge de casa após ser acusada injustamente de traição ao príncipe Cecil, e se machuca na floresta. Desmaiada, ela é resgatada por um rapaz estranho, que aparentemente é conhecido como "Rei Demônio".

Allen está determinado a ensinar coisas impróprias a Charlotte. A ideia dos bolos deu certo, mas ela está preparada para a próxima?

Uma misteriosa garota surge na casa de Allen: Eruca, irmã mais nova do feiticeiro! Ela se apega bem rápido à Charlotte, e agora quer desafiar seu irmão para descobrirem quem ensina melhor coisas impróprias à ex-nobre exilada.

Charlotte finalmente pede algo para si mesma: ela quer ir sozinha até a cidade. O único problema é que Allen está com medo do perigo que ela possa correr... Por isso ele, Eruca e Miacha bolam um plano.

Allen e Charlotte recebem um presente especial: ingressos para fontes termais na região de Yunoha! Porém, eles terão mais uma pequena surpresa ao chegar lá...

Chega o momento de Allen e Charlotte visitarem o zoológico mágico de Yunoha! Nessa visita, Allen percebe que Charlotte pode ter talento para domar criaturas mágicas, o que cairá como uma luva para resolver o caso de um fenrir ferido.

Após criar um carinho especial por Charlotte, o filhote de fenrir decide ir com ela e Allen para a mansão. Mas Gosetsu vai junto, o que não agrada muito ao feiticeiro. Charlotte começa a aprimorar suas habilidades e estudos para se tornar uma domadora.

Charlotte e Allen, a mando de Dorothea, são obrigados a encenar diversas peças de teatro onde sempre são um casal apaixonado. Allen tem algumas dificuldades com o papel, mas Charlotte parece bastante à vontade...

Charlotte visita a ilha onde Allen estudou para descobrir o que houve de tão grave com Natalia, sua irmã mais nova. Lá ela acaba conhecendo os pais de Allen...

Allen e Charlotte tentam entender as razões de Natalia e acalmar as brigas da escola. Além disso, um disfarce impede que Natalia reconheça a irmã mais velha.

Hiding her identity, Charlotte spends a great time with Natalia. But Chris steals Natalia's precious bag out of bitter rivalry toward her, and lures her into a dungeon where entry is forbidden.

Eruca vai checar a situação de seu irmão e Charlotte com Natalia, e parece que tudo está progredindo bem. Charlotte e Natalia, em especial, parecem bastante próximas. No entanto, ainda querendo provar sua superioridade, Chris rouba algo muito importante de Natalia...