《ＳＡＯ》クリアから約１年後。総務省《仮想課》の菊岡から呼び出された和人は、 日本で唯一プロゲーマーが存在する人気のＶＲゲーム《ガンゲイル・オンライン（GGO）》にまつわる、奇妙な事件について聞かされる。 《ＧＧＯ》の有力プレイヤー２名が、《死銃（デス・ガン）》を名乗るプレイヤーにゲーム内で銃撃された後、いずれも謎の死をとげたというのだが……。

大型狙撃銃《へカートⅡ》を武器とし、《GGO》随一のスナイパーとして活躍する少女シノン。所属するスコードロンの仲間と共に、他のスコードロンを襲撃した彼女は、第１目標の狙撃に見事成功。だが、第２目標として狙ったマント姿の巨漢に、銃弾をかわされてしまう。巨漢はマントの下に隠し持っていた重機関銃を取り出すと、圧倒的な火力で反撃し、シノンらは一転窮地に。仲間たちが弱気になる中、強敵との出会いを求めていたシノンは……。

シノンのプレイヤーは、女子高生の朝田詩乃だった。彼女は下校途中で不良少女たちに路地裏に連れ込まれる。詩乃は不良少女のリーダーである遠藤から金をよこせと迫られるが、毅然と拒否。すると遠藤は手を銃の形にして詩乃に突きつける。それを見た詩乃は突然蒼白になって震え出してしまう。詩乃は幼い頃のある事件が理由で、銃に対してトラウマを抱いていたのだ。その事件とは……？

菊岡の調査依頼を受け、《GGO》にログインするキリト。彼は《死銃（デス・ガン）》に自分を狙わせる方法として、《GGO》最強のガンナーを決める大会《バレット・オブ・バレッツ（BoB）》にエントリーしようとする。しかし初めてのゲーム世界で勝手がわからず、道に迷ってしまったキリトは、近くにいたシノンに声をかける。シノンは、親切心から案内役を引き受け、《GGO》の世界をレクチャー。武器の選び方や、《GGO》独自のシステムである弾道予測線のことなどを教える。

《BoB》にエントリーするため、端末に必要事項を入力しようとしたキリトは、入力フォームに現実世界の名前や住所を入力する欄があることに驚く。入力しないと上位入賞した際の賞品を受け取れないという記述を見てしばらく悩むが、結局、現実世界の項目には記入せずエントリーを終える。キリトが出場するのは予選トーナメントFブロック。シノンも同じFブロックで、勝ち抜けば決勝で当たる可能性がある。二人は決勝で当たったら全力で戦おうと誓い合うのだった。

予選第一回戦で勝利したキリトの戦いぶりを見て、「本物か？」と問いかけてきたボロマント姿の男。かつて、《SAO》に存在した殺人ギルド、《ラフィン・コフィン》のタトゥーをしたその男は、キリトに「いつか殺す」と言い残し、姿を消した。ボロマントの男との接触で、《SAO》での死闘を思い出したキリトは、そのトラウマに苦しめられる。そんな中、互いに予選を勝ち進んだキリトとシノンが、Fブロック決勝で対戦するが……。

ボロマントの男は《SAO》からの生還者で、殺し合いを繰り広げた相手かもしれない……。そんな思いにとらわれ苦悩を端々ににじませるキリトを、妹の直葉は心配する。一方、キリトへのいら立ちが収まらない詩乃は、恭二を相手にキリトの悪口をまくし立て、大会本戦で倒すことを誓う。だが、シノンのクールな戦いぶりに憧れめいた感情を抱く恭二は、いつになく熱くなっている詩乃を彼女らしくないと感じるのだった。

ボロマントの男がペイルライダーを銃撃すると、まだHPが残っているにも関わらず、ベイルライダーは消滅してしまった。ボロマントの男は自らが《死銃》であると明かし、真の死をもたらすと宣言。ストリーム中継で《BoB》を観戦していたアスナ達は、《死銃》が《ラフィン・コフィン》の元幹部であることに気付き、衝撃を受ける。一方、キリトとシノンは、これ以上の被害が出る前に倒すべく、協力して《死銃》を追うのだが……。

背後から《死銃》の奇襲を受け、追い詰められたシノン。《死銃》が使っている拳銃“黒星・五四式”は、奇しくもシノンが射殺した強盗犯が使っていた銃と同じだった。事件の記憶がフラッシュバックし茫然自失となるシノンを、キリトを本気にさせる為に《死銃》が殺そうとする。だが、黒星の引き金を引き絞る寸前、間一髪でキリトが駆けつけてシノンを救出。戦意喪失状態のシノンを連れて逃走を図るキリトだが、《死銃》の追撃を受け窮地に陥る。

《死銃》から逃れたキリトとシノンは、砂漠地帯の洞窟に身を潜めていた。そこでキリトは、《死銃》がプレイヤーを殺害した方法を考察。《死銃》がキリトに反撃した際、黒星ではなくライフルに持ち替えたことから、現実世界のプレイヤーを殺害するにはなんらかの条件があると推理。さらに推理を進めたキリトは、ある恐るべき可能性に思い当たる。

《BoB》も終盤戦を迎え、生存プレイヤーはキリトとシノン、《死銃》、前大会優勝者の闇風に絞られた。《死銃》の共犯者が複数人いて、闇風もターゲットにされている可能性を否定できないことから、キリトは《死銃》よりも先に闇風を倒した後、さらに《死銃》も倒そうと決意。自分がオトリとなって飛び出し、シノンが狙撃を担当する作戦に出る。キリトの信頼に応えたシノンの射撃で作戦は狙い通り進み、キリトはついに《死銃》と対峙するが……。

《GGO》には存在しない《SAO》のスキル《スター・スプラッシュ》を模した《死銃》の剣技を受け、キリトは追い詰められる。銃撃のみならず、剣撃の腕前も高いレベルにあった《死銃》にキリトは追い詰められ、次第に体力を奪われてしまう。一方、《死銃》との狙撃戦でスコープを破壊され狙撃が出来なくなってしまったシノンは、キリトと《死銃》の戦いを見守るしかなかった。シノンは歯がみしながらも、今自分に出来ることがないか必死に考える。

誌乃を殺してから自分も死のうと、恭二が襲いかかる。だが、間一髪で和人が駆けつけて、恭二に飛びかかった。もみ合いとなる中、恭二が持っていた毒薬入りの注射器が和人に押しつけられるが、奇跡的な偶然により薬液は注入されず、和人は難を免れる。後日、和人と誌乃は菊岡に会いに行き、今回の事件に関する事実関係を聞くことに。菊岡は《死銃》の一人として逮捕された男から、キリト宛の伝言を預かっていた……。

《ＡＬＯ》で聖剣エクスキャリバーが発見されたというニュースが流れた。それは数か月前、キリトとリーファが地下世界・ヨツンヘイムでトンキーという邪神を助けたときに見つけたものだった。このニュースを知った２人は、他のプレイヤー達に先を越されないうちに、エクスキャリバーを手に入れようと決意。アスナやクライン、シノンたちを呼び集め、７人パーティーでヨツンヘイムのダンジョンに向かう。

女神ウルズから、霜の巨人の王スリュムの討伐と、エクスキャリバー奪還のクエストを与えられたキリトたち。ユイはこのクエストが運営者の意図したものではなく、システムが自動生成したものではないかと推測する。その場合、クエストの行方次第では、《ALO》世界そのものが破壊される可能性すらあると……。そうなる前にクエストを達成するべく、ダンジョン攻略を急ぐキリトたち。その途中、檻の中に閉じ込められ助けを求めていた女性NPC、フレイヤを発見。キリトたちはワナを疑い、先を急ごうとするのだが……。

キリトたちはダンジョン最下層で待ち構えるボス・スリュムと対決。しかし、スリュムのＨＰをなかなか削りきれず、逆に冷気による攻撃を受けピンチに。そのとき、仲間に加えたフレイヤが声を上げ、スリュムを倒すには奪われた一族の秘宝・黄金の金槌が必要だと、キリトたちに告げる。キリトは雷系のソードスキルを使い、隠された金槌を発見。フレイヤに投げ渡すが……。

《ＡＬＯ》のアップデートに伴い、《新生アインクラッド》の第21～30層が解放されることになった。かつて、アインクラッド22層にあったログハウスで、キリトとユイの３人で暮らしていたアスナは、再び３人一緒に暮らす夢がかなうのではと期待に胸を膨らませる。そして迎えた、アップデート日のクリスマス・イブ。アスナはキリトやいつもの仲間達と共に第21層のボスを倒し、第22層に到達。以前、ログハウスのあった場所に向かう。

“《絶剣》”の通り名で呼ばれる凄腕プレイヤーの噂を聞き、勝負を挑むことにしたアスナ。《絶剣》は超攻撃回数を誇る自身のオリジナル・ソードスキルを賭けて対戦相手を募り、挑戦者全員を返り討ちにしていた。だが《ALO》からログアウトし、現実世界へ戻った明日奈は、母・京子から、進学校への編入試験を受けるよう言い渡される。進路を押しつけ、さらには結婚相手すらも勝手に決めようとする母に彼女は反発するのだが……。

アスナは、ユウキがリーダーを務めるギルド《スリーピング・ナイツ》への協力を頼まれる。《スリーピング・ナイツ》は、メンバー同士の事情で近く解散することを決めており、解散前の思い出作りとして、自分たちのパーティーだけでのボス攻略に挑んでいた。しかし、通常は複数パーティー合同の49人で挑むボス敵を、《スリーピング・ナイツ》＋アスナの7人のみで倒すのは極めて困難。勝算の薄さから、返事をためらうアスナだが……。

第27層のボスを攻略しようとするアスナと《スリーピング・ナイツ》の動きは、ボス攻略専門ギルドに察知されていた。ボス攻略のノウハウを知られた上に、先を越させまいとするギルドの妨害を受け、窮地に追い込まれるアスナたち。そこへ、キリトとクラインが駆けつけ、アスナたちに加勢。キリト達が時間を稼いでいる間にアスナと《スリーピング・ナイツ》は、行く手に立ちふさがるボス攻略ギルドの先遣隊20人を蹴散らし、ボス戦に挑む。

ユウキが突然アスナの前から姿を消し、《ALO》にログインしなくなって数日が過ぎた。アスナは《スリーピング・ナイツ》のシウネーにユウキが姿を消した理由を尋ねるが、シウネーは言葉を濁して詳しい事情を説明せず、「ユウキは再会を望まないでしょう」と言うだけだった。後日、もう一度ユウキと会いたい、と願う明日奈に、和人から「屋上で待ってる」というメールが届く。明日奈が屋上に行くと彼はメモを差し出し、そこに書かれた場所へ行けば彼女に会えるかもしれないと告げる。

世界初の医療用フルダイブ機・メディキュボイドの被験者として、病院からバーチャル世界にダイブしていたユウキ。末期の病で無菌室から一歩も出られない彼女は、もう一度学校へ行ってみたいと願っていた。彼女の望みを叶えるべく、明日奈は和人や学校の仲間に協力してもらい、ユウキに学校生活を体験させる。放課後、ユウキはもう一箇所行ってみたい場所があると言うと、かつて自分と家族が住んでいた場所へと明日奈を案内する。

外の世界を体感できるようになってから、ユウキの毎日はこれまでにないほど充実していた。《ALO》では多くのプレイヤーたちとバーベキューをしたり、クエストに行ったりと、賑やかな日々を送っていた。また現実世界では、明日奈たちと授業を受けたり、京都へ旅行に行ったりもした。そして3月が終わりに近づき、桜のつぼみがほころび始めるようになったある日。明日奈の元に、一通のメールが届く。