중학생인 히토츠야나기 리리는 세계를 위협하는 수수께끼의 생명체 '휴즈'의 습격을 받지만 유리가오카 여학원의 '릴리'의 도움을 받는다. 이때 릴리를 동경하게 된 리리는 추가 합격이지만 유리가오카 여학원에 입학해서 인류의 존속을 위해 싸우는 릴리로서 한 발을 내딛게 되는데.

동경하던 유유와 재회한 리리. 하지만 유유는 2년 전과는 다른 모습이었다. 상급생이 하급생을 이끌기 위한 자매결연 제도 '슈츠엥겔'. 학원 생활 첫날 유유와 슈츠엥겔 관계를 맺고 싶었던 리리는 CHARM에 대해서 알기 위해 공창과의 마시마 모유를 찾아간다. 유유와 같은 2학년인 모유는 유유의 과거를 알고 있지만...?! '...왜 유유 님은 CHARM을 바꾸신 거죠?'

동경하던 유유와 같이 싸울 수 있게 되기 위해 열심히 훈련하는 리리. 가차없는 혹독한 훈련에도 유유에 대해 알고 싶다는 일념 하나만으로 필사적으로 버틴다. 훈련 도중에 과거 전투에서 살아남아 도망친 강력한 휴즈가 습격해오고, 유유는 혼자서 돌격한다. 휴즈에 밀리지 않는 전투를 보여주는 유유였지만... 폭염 너머로 보인 풍경은...?! '저, 유유 님에 대해 조금은 알 것 같아요'

유유로부터 레기온을 만들라는 지시를 받은 리리. 동료 찾기에 난항을 겪고 있던 중에 같은 반 친구인 셴린과 셴린의 룸메이트 유지아를 만난다. 두 사람에게도 레기온 가입을 제안하지만 자신의 실력에 자신이 없는 유지아는 가입을 거절한다. 그런 유지아를 신경 쓰는 리리에게 셴린은 어떤 제안을 하는데... "나 같은 건, 아주 서툰 릴리니까..."

이제 곧 리리의 생일이 다가온다는 것을 알게 된 유유. 뭔가 선물을 해주고 싶지만 리리가 좋아하는 것이 뭔지 몰랐다. 유유는 리리가 기뻐할 만한 게 무엇인지 리리의 친구들에게 물어보며 다닌다. 한편, 리리는 레기온 멤버 모집에 고전하고 있었는데. '어... 언니를 제게 주세요!'

9명의 멤버를 모아서 레기온을 결성한 리리. 레기온의 이름은 '히토츠야나기 부대'. 리더로 발탁된 리리는 당황하지만, 유유의 지지를 받고 리더가 되기로 결심한다. 드디어 활동을 시작하는 히토츠야나기 부대는 알브헤임의 전투를 견학한다. '저기... 우리끼리 해 보지 않을래요? 노인벨트 전술이요...'

드디어 레기온으로서 활동을 시작한 히토츠야나기 부대는 해안에서 조사를 하던 중 한 명의 소녀를 발견한다. 학교의 치료실에서 눈을 뜬 소녀는 리리를 잘 따르지만 아무래도 기억을 잃어버린 것 같다. 소녀가 신경 쓰여서 곁에 있어주고 싶다고 말하는 리리에게 유유는 '이 아이가 릴리......?'

1년에 한 번 개최되는 경기회를 맞이해 분위기가 고조되는 유리가오카 여학교 최우수 릴리를 목표로 각자가 작전을 세우는 와중에 유리는 유리가오카 여학교의 학생으로서 학교생활을 시작한다. 초보 릴리인 유리가 위험하지 않도록 지켜주는 리리. 하지만, 유리는 그게 불만인듯한데... '나도 릴리가 되고 싶어'

휴즈로 의심을 받는 유리에게 정부로부터 포획 명령이 내려진다. 그 사실을 받아들일 수 없는 리리는. 유리와 함께 학교에서 도망친다. 히토츠야나기 부대는 다른 추적자들보다 먼저 두 사람을 찾기 위해 움직이지만, 그때 모유는 정부를 설득하기 위해 행동하는데. '리리, 도망쳐. 내가 꼭 데리러 갈게'

급습해온 휴즈와의 처절한 싸움이 끝난 다음 날. 유유는 학원 지하에 격리된 리리를 만나러 간다. 리리를 격려해주고 싶은 유유는 리리의 머리핀이 없어졌다는 것을 눈치챈다. 해변에서 잃어버린 리리의 머리핀을 찾기 위해 히토츠야나기 부대가 움직이는데! '어, 그러고 보니 카에데 양은요?'

유유는 다시 미스즈의 환각을 보게 되어 괴로워한다. 그러던 중 유리가오카 여학교를 휴즈가 습격한다. 학교의 릴리들은 전투태세에 들어가지만 어째서인지 참이 움직이지 않는다?! 모든 릴리에게 대피 명령이 내려오지만 유유의 모습은 어디에도 없었다. '......다녀올게요. 언니......'